水处理的同步硝化反硝化过程与N2O控制研究

chinayzb · 发表于 2007-1-16 00:48:54

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水处理的同步硝化反硝化过程与N2O控制研究 由于湖泊、水库以及海湾水域控制富营养化的需要，具有脱氮功能的硝化反硝化生物处理工艺显得越采越重要，而自20世纪70年代以来，随着对地球温暖化认识的深入，已知N20是硝化和反硝化过程中被释放的一种重要温室气体。初步估计污水处理过程中每年排放的N20量约在0．3×1012-3×1012kg，约占全球N20排放总量的2．5—25％之间。而以往这部分温室气体被忽视了。由于污水处理工艺的多样性和复杂性，控制其N20排放量的研究工作任重而道远，是一项有重大意义的保护人类生存环境的事业。按照传统水处理理论，硝化被认为是氨氮经过亚硝酸盐向硝酸盐的自养型转化：而反硝化则一直被认为是一个严格的缺氧(或厌氧)过程，因为作为兼性好氧微生物的反硝化菌优先使用溶解氧作为电子受体(即使DO浓度低达O．1 mg／L。也是如此。根据传统理论，只有顺序式的硝化、反硝化工艺(Sequential Nitrification and Denitrifieation．简称SQND)才能达到脱氮的目的。这一理论多年来一直指导水处理实践，以至于迄今为止国内外几乎所有运行中的污水处理设施都是采用SQND的模式。近年来，硝化反硝化的理论有了新的重要发现，即许多异菌也能完成有机氮和无机氮(氨氮)的硝化过程，而且在很多的生态系统中，还比自养菌占有优势；异养硝化菌同时也是好氧反硝化菌，因而能在好氧条件下把氨氮直接转化成气态最终产物；另外，还发现一些其它细菌也能好氧反硝化，如生丝微菌属(HyphomicrobiumX)．由于好氧反硝化菌及好氧反硝化理论的发现，硝化和反硝化就可以同时在一个具有好氧条件的反应器内完成，即所谓的同步硝化反硝化(Simultaneous Nitrifcation and Denitrifieation，简称SND)，而且这一工艺还具有一些优于顺序式硝化反硝化的特点。关于同步硝化反硝化，这lO余年来已有很多的报道，但多局限于实验室内纯种微生物培养的理论研究，较少有水处理实用工艺研究，而对于处理过程中的温室气体N20的控制，则研究更少。本文介绍作者在日本国立环境研究所开展的SND和SQND工艺硝化反硝化效果比较及处理过程中N20捧放控制的研究成果。 1．研究方法 1．1试验装置因为对比试验研究的需要，试验装置由一组四个尺寸相同的序批式(sBR)反应器组成，反应器材质为有机玻璃，简体内径为150mm，高度500mm，置于20℃的恒温房间内。设高位进水水箱，进出水采用电磁阀自动控制方式，整个系统由一套自动程序控制装置操作运行。每一工作阶段，如进水，缺氧搅拌，曝气搅拌，沉淀和排水等工艺参数可根据需要设定(图1)。

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1．2废水水质采用人工配制污水，水质模拟城市污水处理厂进水，但可随研究内容需要改变污染成分和碳氮比，以便研究TOC／NH3一N比值对N20释放量以及脱氮效率的影响，水质成分如表1所示。 1．3污泥驯化自日本筑波市郊某一小型污水处理厂曝气池回流污泥进口，取混合液10L，采用与研究工艺和试验参数相同的A／O系统运行方式，以表1成分配制污水在实验室培养2个星期后，将污泥移入4个反应器内，试验装置投入运行。(BOD与验中的营养液配制方法相同。) 1．4试验方法 SND系统和SQND系统的工作周期中各阶段工艺参数见表2。两种工艺每周期总停留时间相同，均为12h。每只反应器每周期处理水量为2．65L，恰好为反应器有效容积的50％。 1．5分析项目进水和出水水样的分析项目有：NH3-N、N02-N、NO3-N、TN、TOC。其中氮元素的4项测定采用TRAACS一800自动分析仪，TOC采用TOC一5000自动分析仪。采用专用GC一8A气相色谱仪(ECD检测器)分析气体采集样晶的N20含量。

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2.结果与讨论 2．1脱氮效果及机理分析对SND和SQND两种工艺的脱氮效果进行了比较研究，结果分别示于图2和图3。

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如图2、图3所示，SND和SQND两种工艺都有较好的脱氮效果，总氮去除率分别为41．42％和45 65％；SQND稍高于SND4．32％．从图2可以清楚地确认，在好氧条件下，硝化反应的同时，好氧反硝化确实也发生了，即所谓的同步硝化反硝化作用，但这一现象主要发生在SND工作周期的前期。在SND的好氧周期开始的5小时内，氨氮浓度逐渐降低，却并未发现NO3-N和NO2-N浓度增加。从这一现象可以得出的结论是：在这一阶段既发生了好氧硝化，也发生了好氧反硝化(即同步硝化反硝化)，而且导致了十分可观的总氮去除率(35．35％)。自第5小时后，氨氮继续下降，但硝酸氮开始相应上升，总氮去除率很小，或接近于零。这说明在此阶段主要是好氧硝化起作用，而反硝化反应则十分微弱，或基本停止。图3表明了SQND工艺一个周期内氮元素跟踪测定过程，前2小时是缺氧阶段，自第3小时起直到结束均是好氧阶段。SQND好氧阶段的前半期(从第3h到第7h的期间)也同样出现了同步硝化反硝化的现象；以后则是氨氮继续下降，硝酸氰相应上升，总氮去除率很低，或近乎停止。因为初始硝酸氮、亚硝酸氮含量低，缺氧阶段因为反硝化作用导致的总氮去除率甚低，而好氧阶段呈现规律基本与SND相同，相当于好氧段后延了一段时间。对于好氧阶段后期(好氧开始的4—5小时以后)，好氧反硝化作用逐渐减弱，直至完全停止的现象，如结合该周期全过程TOC测定结果分析(图4)，可以发现好氧反硝化作用与TOC浓度(即反硝化所需碳源)有关。图4表明好氧阶段开始后，TOC浓度呈现较快速的下降，经过4—5小时曝气后，去除率已达60％以上。TOC浓度的大幅度下降，一方面使反硝化所需碳源严重不足，同时也造成DO浓度上升，这些都对好氧反硝化造成不利影响，其中碳源的严重不足可能是导致好氧反硝化最终完全停止的主要原因。　　

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2．2溶解氧对脱氮效果的影响以人工配制水(COD浓度400mg／L．NH3一N浓度40mg／L)作为进水，采用TDO-100型数字式DO自动控制仪控制好氧全过程的曝气，使SND工作周期内的DO浓度分别为4mg／L、2 mg／L和0．5mg／L，以考察SND过程中DO浓度对脱氮效果的影响。实验结果如图5所示图5揭示的规律是：经11h三种不同DO浓度(4、2和O．5mg／L)的好氧过程，脱氮效率呈现明显的差异，按DO浓度从高到低，TN去除率依次分别是35．9％、47．5％和66％，总氮去除率随DO浓度的降低而升高，而同时的氮元素测定表明硝化效率却均未受到影响，仍然都在99％以上。这意味着：在实验的条件内，DO浓度的降低对完全硝化并没有造成不利影响，但却提高了好氧反硝化的效率。这一结果对污水处理厂的设计和运行有重要的应用价值，因为在工程实践中，维持较低的DO浓度，即意味着运行费用的大幅度节省。 2．3硝化反硝化过程中温室气体M0的释放 N20属于痕量温室效应气体，由于近年来在大气中浓度增加很快(约为每年0．25％速度递增)且其造成温室效应能力是C02的200—300倍。N20的问题，己引起各国环保工作者的高度重视。在1997年12月日本京都召开的联合国地球温暖化控制大会上，已明确提出了控制大气中N20浓度增加的议题。水处理过程是N20的重要排放源之一，现已搞清楚NzO既能产生于硝化过程也能产生于反硝化过程。在一个完整的工作周期中，SND工艺保持llh的好氧状态，而SQND则为2h缺氧然后9h的好氧，两者处理总时间均为11 h。每O .5 h定期采集气体样品分析N20浓度，然后根据空气流量(缺氧时为体积)计算N20逸出量，实验结果列于图6和图7。

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图6直观地表示了一个工作周期内，SND和SQND两种工艺每个小时内的N20逸出量，而图7则表示了整个周期内N2O逸出量的累积过程。比较两个图中所反映的N20排放规律可见，在一个周期中SND工艺的N20逸出总量明显低于SQND工艺，其数值分别为98．41 niL和154．57mL．后者是前者的1．5倍。而从图2和图3的结果可知，在同一个周期中，SND和SQND总氮去除率却相差不大，SQND仅大于SND4．23％；但SQND产生的N20量却是SND的1．5倍。虽然SND在一个周期中产生的N：0总量低于SQND，但从图6还可以看出，在刚刚开始的前2个小时中，SQND逸出的N2O量远大于SQND，而此时间内SQND正是缺氧状态，没有曝气，2个小时内的N20排放量是上部平衡气体中的0时与2h后的浓度差与上部空气客积之乘积。在第3个小时中，SND的N20排放量则迅速增长，其中很大一部分NaO可能产生于缺氧期间而留存在液体中，在好氧开始时被吹出来，即从液体中被气提出来的。从N20逸出量对比图(圈6)可以看出，除了在缺氧期间SQND的N20释放量小于SND外，其余时间内N20的释放量均高于SND(只有第4h内稍有例外)。从圈7可见，两者在接近第8 h时N20释放量达到相同，以后SQND的N2O释放量大幅度上升，最终时SQND的N2O释放量达到SND的1．5倍水平。 3．4 TOC／NHs—N比值对N20释放量的影响采用人工配水，在NH3一N浓度保持不变条件下，TOC浓度变化，从而获得了不同TOC／NH3一N比值的进水，以研究，TOC／NH3一H比值对N20释放量的影响。所得试验结果绘成图8和图9。

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图8反映了TOC／NH3-N比值对SQND工艺缺氧阶段N20逸出量的影响，而图9则是两种不同TOC／NH，-N比值进水时，SND好氧过程中的N20逸出量的对比试验结果。所有的试验结果都反映了同样的规律，无论是对于缺氧还是对于好氧过程，TOC／NH3-N比值均对N20逸出量产生了重要影响，即进水中的不充分的碳源或较低的TOC／NH3一N值，均会导致较高的N20量的产生。参照图9的结果，还可以推论，生活污水的TOC／NH3-N比值一般在3左右，属于碳源不够充分条件。因而，进一步研究较低TOC／NH3-N比值条件下，如何有效控制污水处理过程中的N20逸出量，尚值得继续开展研究。 3结束语 同步硝化反硝化工艺(sND)与顺序式硝化反硝化工艺(SQND)都有很好的脱氮效果，但SND工艺N20逸出量明显低于SQND；不同的DO浓度对SND工艺脱氮效果有显著的影响，在O．5--4m/L DO浓度的试验范围内，总氮去除效果随着DO浓度提高从66％降低到35．9％。 TOC／NH3一N的比值对缺氧和好氧两个过程的N20逸出量均产生影响，较充分的碳源(或较高的TOC／NH3-N比值)产生较低的N20逸出量。